液體到玻璃的轉(zhuǎn)變過程在科學(xué)上是一個(gè)復(fù)雜的過程，玻璃到液體的轉(zhuǎn)變被稱為玻璃熔化。在《科學(xué)進(jìn)展》雜志上發(fā)表的一份新報(bào)告中，張奇和中國香港科技大學(xué)的一個(gè)物理學(xué)研究團(tuán)隊(duì)通過氣相沉積法組裝膠體玻璃，并將其熔化以觀察玻璃化轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)。
結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)參數(shù)在不同深度飽和以定義表面液體層和玻璃狀中間層?？茖W(xué)家們觀察了具有各種特征的單粒子動(dòng)力學(xué)，以證實(shí)玻璃表面層熔化的理論預(yù)測(cè)。
熔化玻璃的動(dòng)力學(xué)
玻璃熔化的過程并不像假設(shè)的那樣，是從液體到玻璃的玻璃形成轉(zhuǎn)變的逆過程。與深入研究的玻璃形成轉(zhuǎn)變機(jī)制相比，玻璃熔化機(jī)制處于發(fā)展的初級(jí)階段。超穩(wěn)定玻璃在表面預(yù)熔機(jī)制中表現(xiàn)出異質(zhì)表面熔化，以防止從內(nèi)部熔化。
聚合物科學(xué)家研究了原子和分子超穩(wěn)定玻璃，并將膠體描述為出色的模型系統(tǒng)，用于研究由于微米級(jí)顆粒和可通過光學(xué)顯微鏡觀察的熱運(yùn)動(dòng)引起的玻璃熔化行為。膠體提供了關(guān)于大塊玻璃的重要顯微信息，包括對(duì)剪切引起的大塊玻璃熔化的見解。
研究人員尚未探索單粒子水平的熱誘導(dǎo)體積或表面熔化，因?yàn)樗枰哂锌烧{(diào)引力的膠體。在這項(xiàng)工作中，Zhang及其同事使用有吸引力的膠體來測(cè)量不同溫度范圍內(nèi)的微觀動(dòng)力學(xué)，檢查單層和多層樣品的緩慢和快速溫度變化，并了解它們的預(yù)熔化和熔化軌跡。
在實(shí)驗(yàn)過程中，張和團(tuán)隊(duì)加入了50:50的聚合物球體混合物以克服結(jié)晶并添加染料以誘導(dǎo)聚甲基丙烯酸甲酯球體之間的吸引力。他們通過熱泳將染料泵送到未加熱區(qū)域以降低吸引力強(qiáng)度，同時(shí)線性增加有效溫度。
結(jié)果產(chǎn)生了單層和多層膠體。該團(tuán)隊(duì)通過氣相沉積組裝膠體玻璃，形成超穩(wěn)定分子玻璃。他們通過光學(xué)顯微鏡注意到粒子，并通過圖像分析跟蹤粒子布朗運(yùn)動(dòng)。
緩慢的溫度變化對(duì)結(jié)構(gòu)和動(dòng)力參數(shù)的影響
科學(xué)家們注意到在25.3攝氏度時(shí)完全熔化轉(zhuǎn)變。在晶體預(yù)熔過程中，研究人員從理論上預(yù)測(cè)了表面液體厚度的冪律增長(zhǎng)，并通過實(shí)驗(yàn)和模擬觀察了結(jié)果。該團(tuán)隊(duì)量化了局部結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)之間的關(guān)系，其中表面附近的低密度區(qū)域表現(xiàn)出易碎玻璃的模式耦合轉(zhuǎn)變行為，而本體附近的高密度區(qū)域表現(xiàn)出強(qiáng)玻璃的阿倫尼烏斯行為。
在水、金屬玻璃和有機(jī)/無機(jī)玻璃中也可以看到這種隨溫度降低而從脆到強(qiáng)的交叉。目前的研究重點(diǎn)是大塊玻璃和過冷液體的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)相關(guān)性，提供了表面附近的聯(lián)系。
多層動(dòng)力學(xué)和溫度變化
雖然單層和雙層膠體晶體表現(xiàn)出明顯不同的表面預(yù)熔和熔化行為，但單層和多層膠體玻璃在熔化和預(yù)熔過程中保持相似性。通常通過將溫度突然升高到熔點(diǎn)以上來觀察晶體熔化。為了促進(jìn)這一點(diǎn)，該團(tuán)隊(duì)突然改變了溫度模式，以研究玻璃的熔化和預(yù)熔化過程。
與緩慢溫度變化時(shí)的值相比，快速溫度變化時(shí)的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度較低。經(jīng)受快速溫度變化的雙層和三層玻璃表現(xiàn)出相似的預(yù)熔行為。研究人員已經(jīng)在沒有實(shí)驗(yàn)測(cè)試和模擬的情況下觀察到超穩(wěn)定玻璃的一致熔化速度，這與本研究中的觀察結(jié)果一致。
張和團(tuán)隊(duì)注意到合作重排區(qū)域?qū)Ρ砻娓浇牟ＡС谠ブ陵P(guān)重要。他們將這些區(qū)域定義為由至少兩個(gè)移動(dòng)粒子組成的簇，并假設(shè)它們包含一個(gè)被繩狀殼包圍的致密核心。
隨著有效溫度隨時(shí)間增加，材料的形態(tài)從緊湊變?yōu)榫€狀組成，正如在大塊玻璃中預(yù)測(cè)和觀察到的那樣。在加熱過程中，單層玻璃表面的極化協(xié)同重排區(qū)域由平行變?yōu)榻咏怪?，有利于熔化。在通過氣相沉積進(jìn)行玻璃生長(zhǎng)期間，這些區(qū)域的情況正好相反。
外表
通過這種方式，QiZhang及其同事進(jìn)行了單粒子動(dòng)力學(xué)研究，揭示了玻璃中的兩個(gè)表面層。頂部的液體層在固定溫度下保持穩(wěn)定，而不是傳播到主體中，表明預(yù)熔化而不是熔化行為。他們注意到玻璃和晶體在預(yù)熔和熔化過程中的相似性，例如，普通玻璃表現(xiàn)出類似成核的整體熔化，很像晶體來支持玻璃化轉(zhuǎn)變的熱力學(xué)起源。聚合物科學(xué)家仍處于研究玻璃表面熔化的初級(jí)階段，這需要單粒子水平的理論和實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)。
到目前為止，模擬主要集中在熔化前沿速度和從表面到整體熔化的交叉深度，而玻璃預(yù)熔化的概念仍有待深入討論。玻璃表面還顯示出一個(gè)額外的玻璃層，與晶體預(yù)熔化過程形成對(duì)比——這超出了預(yù)熔化理論。雖然這里觀察到的預(yù)熔化/熔化行為的結(jié)果與塊狀玻璃相似，但它們與單層/雙層晶體的行為動(dòng)力學(xué)形成對(duì)比。
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